虽然科学家们很早就在胶体量子点中观察到红外光增益,多伦多大学的研究人员最近才利用液体材料开发出了第一台量子点红外激光器。1这种镀膜激光器作为固态材料上的薄膜层,连接各个硅计算机芯片上的微处理器,实现光电组件在单片电路上的集成。
首个镀膜激光器是通过在熔融石英微毛细管的内壁上从溶液里生成固态纳米晶体薄膜制成的(左)。当用800nm的脉冲激光器在外部泵浦,波导模(WM)和回音壁模(W**)沿着毛细管传播;然而只有反馈后的W**能产生1530到1560nm的激光,这取决于沿毛细管方向的薄膜厚度。一个毛细管的横截面光学显微镜图像(右图)显示量子点层的厚度仅为1微米。
量子点激光器可以在三维空间限制电子和孔穴的自由度(半导体激光器只能在量子阱中沿一个轴向限制载流子自由度),因而能态在能带边缘更加集中,可以使类原子态的间距远远大于热能kT(k=波尔兹曼常数,T=温度)。结果,量子点激光器可以在温度灵敏度降低的情况下发射激光。然而,温度灵敏度同时依赖于量子点直径:与Bohr激发量子点相比,利用III-V族半导体材料外延生长的量子点的直径更大,从而提高了温度灵敏度。另外,这一工艺过程需要腐蚀过程和高温环境,很难在硅上直接生长。
胶体、强限制
相反地,小半径胶体量子点具有非常强的量子限制效应,远远大于室温下的kT。例如,平均直径为1到10nm的硫化铅(PbS)量子点可产生在850到1800nm间可调谐的激子吸收峰值。此外,这种胶体纳米晶体适用于溶液处理(在溶液中生长),兼容包括晶硅在内的大多数基底。
在制造量子点激光器之前,研究人员首先要优化工艺条件以在量子点中产生光增益。在进行数据分析过程中, 我们发现在给定的粒子数反转水平下,使单位体积内量子点的密度达到最大的同时也会使得系统的材料增益达到最大。在PbS量子点溶液中使用短的正丁胺配位体(使敛集率增大到30%)优于使用长的油酸配位体(敛集率小于20%)。为了减少散射损耗,人们研究出各种办法提高从溶液中生成的固体薄膜表面的光滑度。
为了监测散射损耗和优化膜层厚度,人们从量子点固态薄膜中构造出光波导,揭示出纳米晶体-空气界面和纳米晶体氧化物衬底的散射损失在量子点瑞利散射损耗中占主导地位。
细管镀膜
最终,为了制作激光器,将包含直径为5.5nm的PbS胶体量子点的溶液吸进内径为75微米的熔融硅微毛细管内,然后将溶剂蒸发掉。结果在300微米长的毛细管内壁上留下了厚度小于1微米的固体薄膜,其均匀性为10%。用800nm、2ps的光脉冲以1kHz的重复频率泵浦毛细管,并将毛细管冷却到80K的温度。当泵浦达到阈值177礘/cm2时,回音壁模激光共振开始出现,表现为在1532nm处出现了一个明显的窄带峰值。
尽管增加毛细管的温度会引起激光发射阈值的增加,但波长漂移的平均速率却只有0.03nm/K,比量子阱激光器的波长漂移速率小10倍,比外延量子点激光器小一倍,从而验证了这种新的胶体量子点薄膜激光器具有低温度灵敏度。
“我们的目标是制造一个发射波长在1.5微米左右的激光器,且兼容标准的硅工艺并易于操作”,研究员Sjoerd Hoogland说。“PbS胶体纳米晶体恰好具有这些特性,另一个优势是它可被电子泵浦。尽管若干年前就已经展示了光增益,却没有产生激光。从我们的光学分析来看,我们得知需要高质量的光学谐振腔来提供充足的反馈。因此,我们选择用微毛细管做成环形激光器,这样不需要额外的处理”。研究人员Ted Sargent补充说,“首先我们需要室温下做成功,然后完成电注入发射激光,并最终实现商用化。”